钨基二氧化铀芯块的热导率研究

材料的热导率模型一直是材料学领域的研究热点，国内外多位学者发表了相关论文，主要包括Maxwell模型[1]、Bruggeman模型[2]、Fricke模型[2]、Every模型[3]、Cheng-Vachon模型[4]以及Russell模型等[5]。

首先根据表3中的热导率数据，利用Maxwell模型、Bruggeman模型以及Every模型计算得到了不同UO2含量的芯块热导率。

具体计算结果见表4～表6，Bruggeman模型考虑基体热导率较多，并未考虑界面热阻，计算值较实际值偏差较高，Every模型计算值在第二相UO2相含量较低时也具有一定偏差。从总体计算结果而言，与实际测量值均有一定差距，三模型中Maxwell模型与实际结果匹配最好，选择其作为基本模型优化。

各热导率模型计算得到的UO2-W芯块热导率与实际芯块存在差异的原因主要在于热导率模型考虑的是理想固溶体，且无晶界状态，方程中未考虑基体晶粒大小对基体热导率的影响;且实际烧结得到的芯块具有一定的孔隙，现有热导率模型也未考虑，国外现有模型对UO2-W芯块并不能很好的适应，因此需要引入新的模型。

Nan以及Birringer的研究[6]指出，对于任何晶体材料，其晶粒总热阻可以用下式表达：

R=Ri+Rb

Ri为晶粒内部热阻，而Rb为晶界热阻，由此材料热导率

式中d为晶粒尺寸（单位为μm），进一步推论该式得到：

式中k0为材料块体的实际热导率，ki为材料晶粒的内部热导率，根据分子动力学理论，材料晶粒内部热导率

l0为载流子平均自由程，由于UO2-W芯块基体是金属钨，其电子平均自由程相较声子平均自由程大一个数量级，因此本文后续默认l0为钨的电子平均自由程，室温下为19.3nm，式中α为无量纲量，一般取值为0.5-0.75。

将ki代入

得到

晶粒内部热阻Ri可根据Kapitza热阻理论计算得到：

因此：

R0为块体材料的导热热阻，对于金属材料一般在10-9-10-7之间，上式可简化为：

以上方程解决了芯块晶粒尺寸对热导率的影响，接下来是芯块孔隙率对热导率的影响，南京工业大学庞旭明等人[7]提出了以下公式来计算含孔隙固体热导率：

该方程中为含孔隙固体的热导率预测值，d为气隙中气体热导率，b-t为密实基体热导率，为固体孔隙率。考虑到气体热导率与固体热导率差距较大，上式可简化为

将孔隙度及芯块尺寸方程求得的钨基体热导率代入Maxwell模型获得修正模型，修正模型的计算结果见表7。

将修正模型计算值与实际测试值进行了对比（见图1），发现该修正模型与无压烧结UO2-W芯块实际测试值符合较好，但与SPS烧结UO2-W芯块实际测试值还存在一定差距，其原因可能在于推导芯块晶粒尺寸对热导率的影响时省略了过多物理量，造成晶粒尺寸缩小时，材料热导率降幅过快，使SPS烧结UO2-W芯块的热导率计算值低于实际测得的热导率。本研究中修正模型解释了SPS烧结与无压烧结芯块密度存在一定差异的原因，也证明了复合材料热导率模型在弥散相颗粒尺寸为确定值时，需考虑复合材料本身孔隙率及基体晶粒尺寸，尤其基体晶粒尺寸对材料热导率影响较大，在相关工艺过程中需控制芯块晶粒尺寸来达到设计需要的热导率。

3  结语

通过本文有关实验，可以得到以下结论。

（1）UO2-W芯块相对纯UO2芯块具备极高的热导率，其热导率随着UO2含量不同在35～65W/m·K范围内变化，是纯UO2芯块的4～8倍;SPS烧结获得的UO2-W芯块尽管密度高于无压烧结获得的UO2-W芯块，但热导率相对较低;

（2）对比了复合材料热导率计算用Maxwell、Braggeman以及Every模型，从计算结果来看，Maxwell模型计算结果最接近实际值，但也存在较大的计算误差;

（3）本文尝试了修正Maxwell模型，在引入基体晶粒尺寸、孔隙度等变量后，模型计算误差大幅减小。对模型的成功修正也表明了UO2-W芯块热导率受基体晶粒尺寸等因素影响较大。

参考文献

[1] Agari Y.，Uno T..Estimation on thermal conductivities of filled polymer[J].Journal of Applied Polymer Science，1986，32（5）：705-709.

[2] Ott H.J.. Thermal conductivity of composite materials[J].Plastics and Rubber Processing and Applications，1981（1）：9-24.

[3] Every A.G.，Tzou Y.，Hassehnan P.H..The effect of particle size on thermal conductivity of ZnS/diamond composites[J].Acta Metallurgica et Materialia，1992，40（1）：123-129.

[4] Cheng S.C.，Vachon R.I..The predication of the thermal conductivity of two and three-phase solid heterogeneous mixtures[J].International Journal of Heat and Mass Transfer，1969，12（3）：249-264.

[5] Russell H.W..Principles of heat flow in porous insulators[J].Jouranl of the American Ceramic Society，1935（18）：l-5.

[6] Nan C.W.，Birringer R.. Determining the kaptiza resistance and the thermal conductivity of polycrystals： A simple model[J]. Physical Review B，1998，57（14）：8264-8268.

[7] 龐旭明，周剑秋，杨晶歆，等.含孔隙及界面热阻的复合材料有效导热系数[J].中国有色金属学报，2016，26（8）：1668-1674.

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